Pt(hkl)單晶表面CO電氧化過(guò)程原位拉曼光譜研究進(jìn)展

分類：行業(yè)動(dòng)態(tài)
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來(lái)源：
發(fā)布時(shí)間：2020-10-31 11:43
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【概要描述】在質(zhì)子交換膜燃料電池的研究中，陽(yáng)極催化劑CO中毒的問(wèn)題會(huì)導(dǎo)致燃料電池性能下降和壽命縮短。CO分子在Pt(hkl)單晶電極表面的吸附和電氧化是解決燃料電池催化劑Pt中毒機(jī)理的關(guān)鍵步驟。

Pt(hkl)單晶表面CO電氧化過(guò)程原位拉曼光譜研究進(jìn)展

分類：行業(yè)動(dòng)態(tài)
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在質(zhì)子交換膜燃料電池的研究中，陽(yáng)極催化劑CO中毒的問(wèn)題會(huì)導(dǎo)致燃料電池性能下降和壽命縮短。CO分子在Pt(hkl)單晶電極表面的吸附和電氧化是解決燃料電池催化劑Pt中毒機(jī)理的關(guān)鍵步驟。

在該工作中，李劍鋒教授課題組利用原位SHINERS光譜技術(shù)，獲得了Pt(111)和Pt(100)上頂位和橋位吸附的CO*分子的拉曼信號(hào)，而在Pt(110)表面僅觀察到頂位吸附的CO*分子。另一方面，在Pt(111)和Pt(100)表面CO電氧化過(guò)程中的氧化前峰區(qū)間，原位觀測(cè)到了OH*和COOH*物種形成和消失的直接光譜證據(jù)，并通過(guò)同位素取代實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論進(jìn)行了驗(yàn)證，說(shuō)明OH*和COOH*物種的形成和吸附在CO分子的電氧化過(guò)程中起著至關(guān)重要的作用，并與CO電氧化過(guò)程中氧化前峰相關(guān)。

在實(shí)驗(yàn)結(jié)合理論的研究基礎(chǔ)上，提出了合理的CO電氧化過(guò)程。在高氯酸的CO飽和溶液中，吸附態(tài)的CO*通過(guò)L-H機(jī)理與吸附態(tài)的OH*經(jīng)由COOH*過(guò)程，COOH*分解產(chǎn)生CO2釋放到溶液中。相反，在Pt(110)單晶表面，獲得了不同的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象，進(jìn)一步結(jié)合吸附構(gòu)型和理論計(jì)算，解釋了其活性較差的原因。該工作系統(tǒng)地研究了Pt(hkl)單晶電極表面CO的吸附和電氧化過(guò)程，為抗毒化和高效催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的視角。